廖培欽(測名字打分最準免費)

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文章詳情介紹：

• 1,穩定且低成本的金屬多氮唑框架，用于高選擇性電還原CO2為C2+產物
• 2,超230萬下載，登上免費游戲榜第一，這國產游戲改成手游后火了？
• 3,90后父母起名字，全靠大師支招？
• 4,免費公司名稱測試分數，公司名稱測試分數100分

穩定且低成本的金屬多氮唑框架，用于高選擇性電還原CO2為C2+產物

廖培欽課題組ACS Catal.：一種具有環狀三銅活性位點，穩定且低成本的金屬多氮唑框架，用于高選擇性電還原CO2為C2+產物

推文作者：黃大帥

論文相關信息：

第一作者（或者共同第一作者）：黃大帥

通訊作者（或者共同通訊作者）：廖培欽

通訊單位：中山大學化學學院

論文DOI：10.1021/acscatal.2c01681

正 文

背景介紹

近年來，以可再生能源為動力的電催化CO2還原反應（CO2RR）因其溫和的反應條件和生產高附加值產品的巨大潛力而備受關注。在CO2還原產物中，C2+碳氫化合物（乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇）具有較高的能量密度，因此單位質量的經濟價值高于C1組分。目前，電催化二氧化碳還原得到的產物大多為甲酸（HCOOH）和一氧化碳（CO），而C2+類產物較少。

到目前為止，相比于其他類型的電催化劑，銅基催化劑在電催化CO2RR中對C2+烴類產物具有更高的選擇性。作為一種新型多孔材料，金屬-有機框架（MOF）近年來受到了廣泛關注。銅基MOF在用于電催化二氧化碳還原時，其明確的結構可以深入了解C-C耦合的機理，優化C-C耦合路徑，并為設計將CO2還原為C2+產物的催化劑提供寶貴的指導。

文章簡介

在CO2還原為C2+產物過程中，C-C耦合時都需要前驅體，即穩態吸附的*CO中間體，以高覆蓋率存在于彼此接近的金屬位點上。這需要催化活性位點的特定局部結構和電子性質的電催化劑。

單個金屬活性位點傾向于產生C1產物，而雙核活性位點傾向于產生C2產物。我們聯想到，若在外加的還原電位下，三銅位點如果能夠同時電催化二氧化碳還原，那將大大提高中間體*CO的覆蓋率和耦聯概率，從而對C2+產物具有較高的選擇性。因此，調研文獻發現了一種有三銅位點和三氮唑構成的MOF結構（Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 118, 3577–3580），這一材料被我們選中并用于電催化CO2RR。

Scheme 1. Three different types of catalytically active sites with different numbers of adjacent metal atoms. (a) Mononuclear, (b) dinuclear, and (c) cyclic trinuclear active sites.

M represents a metal atom.

Figure 1. (a) The pore structure of Cutrz (aperture size of 3.8 ?). (b) The trinuclear {Cu3(μ3-OH)(μ3-trz)3}2+ building block of Cutrz. Note: The H2O/OH? ligands were omitted for clarity. Color codes: carbon (gray), nitrogen (blue), oxygen (red), hydrogen (white), copper (orange).

實驗驗證

我們根據文獻方法對材料進行了合成。與原文獻不同的是，在常溫下，水溶液中進行攪拌即可輕松的進行公斤級制備Cutrz。

Figure S1. Scale-up synthesis of Cutrz. (a-b) About 0.25 kilogram Cutrz was quickly obtained by easily mixing 0.3 M Htrz aqueous solution with 0.3 M CuSO4 aqueous solution. (c) The purity of the bulk product was confirmed by comparison of the simulated and experimental PXRD patterns.

隨后，我們進行了電催化CO2RR測試。電催化測試結果表明，在0.1 M碳酸氫鉀水溶液中，–1.2 V vs. RHE的電位下，Cutrz對乙烯和C2+的法拉第效率可達50%和80%，電流密度可達14 mA cm–2并在80小時的穩定性測試中幾乎保持不變。這一選擇性和穩定性高于目前所有MOF及其衍生物材料，甚至高于大多數銅基化合物。這一結果初步印證了我們在設計之初的猜想。

Figure 2. (a) CV curves of Cutrz. (b) FEs of C2+, CH4, CO, and H2 with Cutrz as electrocatalyst. (c) Comparison of FE(C2+) of Cutrz and selected electrocatalysts under neutral condition. (d) Stability of Cutrz in the electrocatalysis at the potential of ?1.2 V vs RHE. (e) Faradaic Efficiency of gaseous products curves in the first 6 hrs.

為了測試Cutrz在工業生產中的潛在用途，我們在流動池中測試了其性能。在法拉第效率幾乎不變的情況下，電位從-1.2 V降至-0.8 V，并且在280 mA cm–2下連續運行36小時后未觀察到明顯降解，這進一步表明了Cutrz的實用性。重要的是，Cutrz可以在500 mA cm–2的電流密度下將CO2還原為C2+產物，法拉第效率高達約70%，高于300 mA cm–2的商業相關電流密度。考慮到C2+效率、電位、電流密度和穩定性測試時間，Cutrz的性能優于大多數報道的材料。

Figure 5. (a) LSV curves of Cutrz in a flow-cell reactor (1.0 M KHCO3 as the electrolyte). (b) Stability of Cutrz in the electrocatalysis at the potential of ?0.8 V vs RHE. (c) FEs of all products of CO2RR with Cutrz as electrocatalyst at -0.6 V to -1.2 V vs RHE. (d) PXRD patterns before and after electrocatalysis.

隨后，我們圍繞電催化CO2RR測試進行了更多的表征，以確定Cutrz在電催化過程中可能的變化并確定反應機理。原位X射線吸收光譜及其擬合結果證明，在電催化條件下，Cutrz能夠保持結構的穩定。

Figure S17. (a-b) Cu K-edge EXAFS spectra and fitting for Cutrz before and after electrocatalysis, respectively. (c) and (d) Wavelet transform patterns of Cutrz before and after electrocatalysis. (e) Normalized Cu K-edge XANES spectra.

隨后，我們對反應機理進行了探索。電化學原位紅外光譜觀測到了較強的*CO吸收信號表明了在三銅位點上較高的*CO覆蓋率，增強了C-C耦聯的概率。密度泛函理論計算表明，三個*CO中間體能同時吸附在三銅位點的同一側，也證明了相較于傳統的雙核活性位點，Cutrz具有更高的*CO覆蓋率，并降低了C-C耦聯的能壘。

Figure 4. (a-b) In-situ ATR-FTIR spectra of Cutrz during the electrochemical CO2RR at the potential of -1.2 V vs RHE. (c) Proposed CO2RR intermediates of Cutrz: Ⅰ. *COOH, Ⅱ. *CO, Ⅲ. *COH, Ⅳ. *COCOH. Color codes: carbon (gray), nitrogen (blue), oxygen (red), hydrogen (white), copper (orange).

結論

我們通過一種含有三銅活性位點的Cutrz結構實現了高選擇性電催化CO2RR制C2+。在催化過程中Cutrz可以很好地保持框架結構的穩定性，三個*CO中間體可以同時吸附在三銅活性中心的同一側，從而提供更高的*CO覆蓋率和更高的C?C耦合概率。

更重要的是，在環境條件下，使用環境友好的方法可以輕松地公斤級合成Cutrz，這突出了潛在的工業應用前景。

五、課題組介紹

廖培欽，博士，中山大學化學學院，教授，博士生導師。于2016年07月在中山大學化學學院獲得博士學位，導師：陳小明院士和張杰鵬教授。2016年07月至今，工作于中山大學化學學院陳小明院士研究團隊。

長期致力于金屬有機框架（Metal-Organic Framework, MOF）的設計、合成、氣體吸附、催化和相關機理研究，已在功能化多孔配位聚合物的設計、合成、結構及性質調控等方面取得不少創新研究成果。作為第三屆中國科協“人才托舉工程”被托舉人，主持廣東省杰出青年基金和國家青年基金項目。目前與合作者一起發表SCI論文40余篇，其中第一或通訊作者在包括Science、Nat. Commun. (×2)、J. Am. Chem. Soc. (×8)、Angew. Chem. Int. Ed. (×2)、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.和ACS Catal. (×4)等國際知名刊物上發表論文20余篇。論文累計被SCI他引4000余次，8篇論文入選ESI高被引/熱點用論文。

原文鏈接：

A Stable and Low-Cost Metal-Azolate Framework with Cyclic Tricopper Active Sites for Highly Selective CO2 Electroreduction to C2+ Products

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01681

超230萬下載，登上免費游戲榜第一，這國產游戲改成手游后火了？

老差友們應該都知道，小發是個肉鴿游戲的狂熱愛好者，之前 steam 上一款叫《 霓虹深淵 》像素風格肉鴿游戲，我的游戲時長就有 83.7 小時。

要評價這款游戲的玩起來的感覺，小發只能說，它讓我找回了小時候玩《合金彈頭 》的快樂~

游戲的玩法也很簡單，玩家選取玩角色之后，拿著各種各樣的槍械，在隨機生成的地圖里" 突突突 ”打怪，然后拾取各種稀奇古怪的強化裝備，突出一個簡單粗暴，純粹刺激。

之前小發就覺得，這種橫版類型的肉鴿游戲非常適合移植到手機上，沒想到最近《 霓虹深淵 》還真出手游版了。

并且上線沒多久就直接登頂了 App Store 動作類游戲的第一名，TapTap 評分高達 8.6 分。

不僅如此，很多玩過 PC 版的老玩家們都評價：這款游戲在手機上的游戲體驗，甚至比電腦上適配的還要好！

作為一個霓虹老玩家，就讓我幫差友們品一品被移植到手機上之后，霓虹深淵到底有沒有變味吧~

先來說說區別，總體來說游戲被移植到手機端之后，難度是變簡單了，最直觀的就是原本 PC 端用愛心顯示的生命值，在手機端變成了血條。

在這個改動下，血量的變化可不僅僅是顯示的變化，玩家們的血量也跟著變厚了，容錯率有了極大的提升。

關鍵是，在游玩的過程中，你不再需要選擇子彈發射的方向，游戲會幫你瞄準敵人，自動射擊，玩家只需要用走位躲避子彈就行。

雖然難度降低了，但是游戲最核心的隨機槍械、道具以及橫版闖關“ 突突突 ”的爽感依舊很好地保留了下來。

小發個人覺得，這游戲有趣的地方，很大程度上要歸功于這個復雜多變的武器系統。

關卡中會隨機掉落各種奇妙的槍械，比如這把叫兇巴巴的槍械能夠射擊出魚骨分散的子彈。

還有像什么能夠發射音符的吉他槍，能讓子彈在你周圍起舞。

還有一把致敬 JOJO 的名叫“ 黃金精神 ”的槍，使用起來還有“ 歐拉歐拉 ”的特效，十分帶感。

還有這種類似迪廳霓虹燈光特效的閃光槍，總之那叫一個豐富。

另外還有一些奇妙的增幅道具，也給游戲增加不少“ 小情趣 ”，除了能提升角色的強度之外，拾取道具后，相關的道具也會直接穿戴到角色身上。

隨機武器+隨機增幅道具，以上兩樣就是游戲過程中增加角色強度主要路徑。

然后就是在地圖上不停的探究一個個奇妙房間，這些房間里有的藏了道具；有的藏了武器；不過藏的最多的還是各種賽博怪物了。

在宛若迷宮一樣的地圖上找到最終的 BOSS 房間之后，玩家就可以選擇挑戰 BOSS 了，不得不說，這游戲在 BOSS 設計上還是下來一番功夫的：

除了打法，名字也很騷，比如短視頻之神提克、比特幣之神布洛克，每個 BOSS 都非常奇妙，差友們可以進游戲感受一下~

至于劇情方面，和電腦版幾乎沒有什么劇情相比，手游版在劇情這塊可以說還是下了不少功夫的，增加了很多能夠對話的 NPC 。

通過這些角色的對話，向玩家展示了一個高科技的賽博世界，以及背后控制一切的反派泰坦集團。

并且手游還給整個基地做了擴充，增加了天臺、圖書館、地下室等等，每個房間都有可以互動的內容。

除了這些，這次還增加了多人的聯機模式，玩家們可以在霓虹通訊的菜單欄中開個房間，或者進入好友的放進，然后進行多人聯機，組隊打怪。

總之就是一句話：霓虹手游版整個游戲變得更加立體且豐富了。

降低游戲難度，增加游戲內容，他們還是懂手游的。

而整個游戲賽博光污染的游戲畫風，以及 Q 版的人物和怪物設計，雖然已經在 PC 版上出現了好久，但現在來看，依舊是討巧并且迎合目前主流審美的。

最后我們來聊聊霓虹這款游戲的氪金方面吧，畢竟花了這么大力氣做成手游，還是想賺錢嘛~

在電腦上《 霓虹深淵 》采用的是買斷機制，花 58 就能購買游戲的基本內容，然后再花點錢可以購買個 DLC 拓展包啥的。

到了手機上，就變成了充值購買游戲角色和霓虹幣。

這些霓虹幣可以去扭蛋機開出隨機的游戲道具或者用于購買強化裝備。

總體來看，對很多白嫖黨還是挺友好的，不花錢也能玩，花錢了會讓你玩的更爽。

無論是手游版還是 PC 版，《 霓虹深淵 》就像開發者說的一樣：這就是一個樂子游戲，用最簡單純粹的游戲體驗給你帶來一些意外的驚喜。

想試試的差友們可以去手機的應用市場搜索：《 霓虹深淵：無限 》。

90后父母起名字，全靠大師支招？